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窦晓巍团队在催化领域权威期刊ACS Catalysis报道最新研究成果

作者:发布时间:2019/07/10 01:23访问量:10

近日,催化领域权威期刊ACS Catalysis(影响因子12.221)在线发表中国药科大学理学院化学系窦晓巍研究组的最新科研成果——Rhodium-catalyzed expeditious synthesis of indenes from propargyl alcohols and organoboronic acids by selective 1,4-rhodium migration over beta-oxygen eliminationDOI: doi.org/10.1021/acscatal.9b02024)。我校研究生刘娜为本文的第一作者,窦晓巍研究员为文章的通讯作者。中科院宁波材料与技术工程研究所田子奇研究员为本研究提供了计算支持,为文章的共同通迅作者。

  

过渡金属催化的碳碳成键反应极大地促进了有机合成的发展,并已在药物研发、精细化学品生产以及功能材料制备等领域得到广泛应用。在过渡金属催化中,1,4-金属迁移及beta-消除是两类非常重要的催化反应路径。1,4-金属迁移路径使许多难以进行的反应得以发生,在当代有机合成中有重要应用。然而,当催化循环中的金属催化剂能发生不可逆的beta-消除时,催化循环会优先通过该路径进行,这极大地制约了1,4-金属迁移路径的适用范围。在本项工作中,研究人员报道了首例当存在竞争性beta-氧消除路径时的1,4-金属迁移反应,并实现了1,1-二取代茚类化合物的高效、模块化合成。研究人员对催化反应机理进行了详细的研究,并通过密度泛函理论计算进一步证实了DPEphos配体对该催化反应的决定性作用。

 

 

该项研究成果进一步拓展了过渡金属催化中1,4-金属迁移路径的适用范围,并阐明了反应的发生机制,同时为茚类化合物的高效模块化合成提供了方法。该工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金以及中国药科大学“双一流建设”项目的支持。

  

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b02024

(供稿单位:理学院,撰稿人:邢峻豪)


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